能動(dòng)系孫超課題組若田雄輝和王峰等人合作揭示多組分液膜蒸發(fā)過(guò)程中熱質(zhì)耦合雙重失穩(wěn)機(jī)制

點(diǎn)擊藍(lán)字

關(guān)注我們

液體薄膜蒸發(fā)過(guò)程廣泛存在于微電子封裝、材料表面鍍膜等工業(yè)領(lǐng)域中，對(duì)最終產(chǎn)品質(zhì)量至關(guān)重要。蒸發(fā)過(guò)程中，液膜內(nèi)部會(huì)自發(fā)形成溫度和溶質(zhì)濃度梯度，其進(jìn)一步會(huì)引起溫度和溶質(zhì)馬蘭戈尼效應(yīng)（Marangoni effect），極大影響液膜蒸發(fā)過(guò)程。但這兩種效應(yīng)引發(fā)的雙重不穩(wěn)定性機(jī)制及其對(duì)沉積形貌的動(dòng)態(tài)調(diào)控規(guī)律尚未明確，制約了高精度涂層工藝的優(yōu)化。

近期，清華大學(xué)孫超教授課題組與荷蘭特溫特大學(xué)Detlef Lohse教授合作，以水-乙醇-茴香油三元混溶體系為研究對(duì)象，通過(guò)高精度熱成像與光學(xué)觀測(cè)技術(shù)，同時(shí)觀察到溫度馬蘭戈尼效應(yīng)形成的微米級(jí)熱對(duì)流胞與毫米級(jí)油滴析出的多邊形圖案。結(jié)合多尺度數(shù)值模擬，團(tuán)隊(duì)量化了表面張力梯度中溫度與濃度貢獻(xiàn)的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，結(jié)果表明熱效應(yīng)在蒸發(fā)初期主導(dǎo)界面失穩(wěn)，而溶質(zhì)效應(yīng)則隨液膜內(nèi)溶質(zhì)擴(kuò)散而逐漸增強(qiáng)?；诖?，團(tuán)隊(duì)提出了熱-溶質(zhì)雙重馬蘭戈尼效應(yīng)分階段主導(dǎo)的理論判據(jù)。進(jìn)一步，通過(guò)調(diào)控蒸發(fā)速率與油滴析出臨界時(shí)間閾值，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)微滴圖案特征波長(zhǎng)的主動(dòng)控制。

課題組通過(guò)圖1A所示實(shí)驗(yàn)裝置觀察多組分液膜在蒸發(fā)過(guò)程中的動(dòng)態(tài)行為。在液膜蒸發(fā)初期和中期，可分別從紅外相機(jī)和光學(xué)相機(jī)中觀察到液膜表面出現(xiàn)蜂窩狀熱對(duì)流圖案（圖1B）和多邊形的油滴析出圖案（圖1F）。這兩類(lèi)圖案特征波長(zhǎng)的差異（圖2）表明，液膜蒸發(fā)過(guò)程中存在兩種不穩(wěn)定性機(jī)制：熱不穩(wěn)定性（thermal instability）和溶質(zhì)不穩(wěn)定性（solutal instability）。

圖1：實(shí)驗(yàn)裝置示意圖及蒸發(fā)過(guò)程主要現(xiàn)象

圖2：紅外相機(jī)和光學(xué)相機(jī)觀察的兩種圖案的波長(zhǎng)分布

為了深入分析兩種不穩(wěn)定性機(jī)制的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，課題組通過(guò)數(shù)值模擬定量比較了熱馬蘭戈尼效應(yīng)和溶質(zhì)馬蘭戈尼效應(yīng)在表面張力中的貢獻(xiàn)。數(shù)值模擬結(jié)果揭示了兩種機(jī)制在蒸發(fā)過(guò)程中的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)換：熱馬蘭戈尼效應(yīng)在初期主導(dǎo)對(duì)流模式，而溶質(zhì)馬蘭戈尼效應(yīng)隨著液膜內(nèi)的溶質(zhì)擴(kuò)散過(guò)程逐漸占據(jù)主導(dǎo)地位（圖3）。這一發(fā)現(xiàn)不僅解釋了實(shí)驗(yàn)中觀察到的圖案波長(zhǎng)差異，還為理解多組分液膜蒸發(fā)過(guò)程中的復(fù)雜流體動(dòng)力學(xué)提供了理論支持。

圖3：熱質(zhì)耦合雙重失穩(wěn)機(jī)制判據(jù)

基于對(duì)兩種不穩(wěn)定性機(jī)制的理解，研究團(tuán)隊(duì)展示了通過(guò)調(diào)節(jié)蒸發(fā)條件來(lái)控制液膜沉積圖案的應(yīng)用潛力。在混入顆粒的液膜蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)基底溫度較高時(shí)，熱馬蘭戈尼效應(yīng)顯著，導(dǎo)致顆粒形成規(guī)則的沉積圖案；而當(dāng)基底溫度降低時(shí)，顆粒則均勻沉積。該結(jié)果有助于為相關(guān)蒸發(fā)沉積技術(shù)的精確調(diào)控提供新的思路。

圖4：不同基底溫度下顆粒沉積圖案對(duì)比

相關(guān)研究成果以“多組分液膜蒸發(fā)過(guò)程中的熱質(zhì)耦合雙重失穩(wěn)機(jī)制”（Thermal-Solutal-Induced Bistability of Evaporating Multicomponent Liquid Thin Films）為題，于2月7日在線發(fā)表于《美國(guó)國(guó)家科學(xué)院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS）雜志。

清華大學(xué)能動(dòng)系2021級(jí)博士生若田雄輝為論文第一作者，清華大學(xué)能動(dòng)系及燃燒能源中心教授、新基石研究員孫超為論文通訊作者。論文合作者包括能動(dòng)系、燃燒中心博士后王峰以及荷蘭特溫特大學(xué)的Detlef Lohse教授。本研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目“非線性力學(xué)的多尺度問(wèn)題研究”、騰訊新基石研究員項(xiàng)目及科學(xué)探索獎(jiǎng)項(xiàng)目等的支持。

論文鏈接：

www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2418487122

圖文 | 若田雄輝

編輯 | 宋婷婷

審核 | 麻林巍

聲明：本文系轉(zhuǎn)載自互聯(lián)網(wǎng)，請(qǐng)讀者僅作參考，并自行核實(shí)相關(guān)內(nèi)容。若對(duì)該稿件內(nèi)容有任何疑問(wèn)或質(zhì)疑，請(qǐng)立即與鐵甲網(wǎng)聯(lián)系，本網(wǎng)將迅速給您回應(yīng)并做處理，再次感謝您的閱讀與關(guān)注。